Syd Barretts musikaliska karriär var kort och intensiv. 1957 fick Syd Barrett, som egentligen hette Roger i förnamn, en banjo. Ett år senare fick han sin första gitarr. Han började spela skiffle, som var populärt i Storbritannien vid den här tiden, tillsammans med skolkompisar.
1965 bildade Barrett Pink Floyd tillsammans med Rogeer Waters, Nick Mason, Richard Wright och Bob Klose. Den sistnämnde lämnade dock gruppen snabbt när de växlade från att spela bluesorienterad musik till att bli ett mer psykedeliskt orienterat band.

Under Barretts ledning blev Pink Floyd en av de mest inflytelserika psykedeliska grupperna. Singlarna Arnold Layne och See Emily play banade väg för debut-LPn The piper at the gates of dawn.
Men redan när Pink Floyd skulle spela in andra skivan, A saucerful of secrets hade Syd Barretts mentala hälsa börjat vackla. Många menar att det var Barretts massiva LSD-missbruk som låg bakom det hela. För att Pink Floyd skulle kunna fortsätta att fungera tog man in gitarristen Dave
Gilmour.
Syd Barrett spelade emellertid in två soloskivor, The Madcap laughs och Barrett. Ingen av skivorna blev någon större kommersiell succé, men hans beundrare menar att de har klart genialiska ögonblick.
Syd Barrett drog sig sedan tillbaka från musikvärlden och flyttade hem till sin mamma i Cambridge där han levde ett stillsamt liv.